浙江大学张兴宏/张成建AFM:高压锂金属电池原位共聚聚(酯-醇-缩醛)电解质:锂盐催化剂决定稳定的固体-电解质界面

锂电联盟会长 2024-06-25 10:30

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原位形成的聚合物电解质为提高高压锂金属电池的安全性和性能提供了重要的解决方案。本研究报告介绍了通过戊二酸酐1,3- 二氧六环原位交替共聚合成的新型聚(酯-盐-缩醛)(PEA)电解质。在25 wt.%的双(三氟甲磺酰)亚胺锂(LiTFSI)存在下,采用了三种锂盐:二氟(草酸盐)硼酸锂(LiDFOB)、六氟磷酸锂LiPF6)和四氟硼酸锂(LiBF4)作为共聚的催化剂。这些锂盐可以调节固体电解质相间层(SEI)的成分。PEA-LiPF6具有出色的SEI化学性质,其LiF含量最高,因此临界电流密度高达2.5 mA cm-2Li+转移数为0.81,电化学稳定性窗口为6.0 V。此外,PEA-LiPF的容量保持率分别为96.6%(0.5 C,在LiFePO4||Li中的第200 次/第一次循环)、95.6%(0.5 C,在LiMn0.6Fe0.4PO4||Li中的第100 次/第一次循环)、95.1%(1 C,LiCoO2||Li 中的第100 次/第一次循环)和87.0%(1 C,LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2||Li全电池中的第100 次/第一次循环)。这项工作展示了一种简便的原位制备聚合物电解质的方法,可用于制备具有均衡综合性能的高压锂金属电池。

图文简介
PEA-PE的制造示意图以及盐对SEI层成分的影响
a ) PEA-LiDFOB,PEA-LiPF6和PEA-LiBF4离子电导率的Arrhenius图。b ) PEA-LiDFOB,PEA-LiPF6和PEA-LiBF4在室温下的Li+迁移数。c ) PEA和TFSI之间的配位结构示意图。d ) PEA-LiDFOB,PEA-LiPF6和PEA-LiBF4在室温下的电化学稳定窗口。e ) DFOB,PF6,BF4和TFSI的HOMO-LUMO能量值。

a-c )在40 °C下,采用PEA-LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF4的Li||Li对称电池在逐步提高电流密度下的循环性能。d )在40 °C下,采用PEA-LiDFOB (底部)、PEA-LiPF6(中部)和PEA-LiBF4(顶部)的Li||Li对称电池在0.5 mA cm-2电流密度下的循环性能。e )在40 ° C下,PEA - LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF4的Li||Li对称电池从1175到1191 h的放大循环过程中的过电位曲线。
a-c ) PEA-LiDFOB,PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的锂对称电池在40 °C,0.5 mA cm⁻2下循环500 h后表面的SEM图像。d )锂对称电池循环100 h后锂箔表面不同刻蚀深度的无机组分分布的示意图。e-g ) PEA-LiDFOB,PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的锂铜半电池在2 mAh cm⁻2能量密度下锂沉积后铜箔的SEM图像。h-j ) PEA-LiDFOB,PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的锂铜半电池在截止电压为1.0 V下,先镀锂后剥离铜箔的SEM图像。
a-c) 使用PEA-LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的LFP||Li全电池在2.5-4.0 V电压范围内、40 °C、不同速率下的充放电曲线。d) 使用 PEA-LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的LFP||Li全电池的速率性能。e) 使用PEA-LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF组装的LFP||Li全电池在0.5 C和40 °C下的长期循环性能。f-h)使用 PEA-LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的LMFP||Li全电池在2.5-4.3 V电压范围内、40 °C、不同速率下的充放电曲线。i) 使用 PEA-LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的LMFP||Li全电池的速率性能。j) 使用PEA-LiDFOB、PEA-LiPF6和PEA-LiBF4组装的LMFP||Li全电池在0.5 C和40 °C下的长期循环性能。
论文信息
原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202405951

通讯作者Chengjian Zhang, Xinghong Zhang

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