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金属锌(Zn)因其丰富的储量、合适的氧化还原电位(相对于标准氢电极为-0.76 V)以及较高的理论比容量(820 mAh g⁻¹),被认为是水系锌离子电池(AZIBs)中理想的负极材料。然而,在水系环境中构建稳定界面钝化层或固体电解质界面(SEI)的困难,导致了一系列问题,例如无法控制的枝晶生长和水诱导的副反应,从而导致AZIBs的库仑效率(CE)较低且使用寿命大幅缩短。为解决这些问题,研究者们付出了巨大努力,以控制上述副反应并改善锌的沉积/剥离均匀性,例如构建人工固体电解质界面(SEI)、调节锌负极结构、优化电解液和改性隔膜等。
近日,国防科技大学戴佳钰、湖南农业大学凌苇、曾宪祥团队通过一种快速且可扩展的湿化学方法,在锌负极表面原位构建了一种源自氟化铵硅酸盐的人工整流层(ARL,记作Zn@ZSiF)。得益于ARL较大的电子功函数(1.07 V·e)和疏水特性,电子泄漏以及水分子与锌负极的直接接触被抑制,从而显著抑制了水诱导的副反应,例如氢气析出和锌的腐蚀(图1a)。同时,ARL展现出0.71的高Zn²⁺迁移数。多物理场相场模拟和实验结果表明,ARL实现了均匀分布的电场和离子通量,从而实现快速且定向的锌沉积。因此,Zn@ZSiF负极能够在高达40 mA cm⁻²的电流密度下运行,并在5.0 mA cm⁻²的条件下展现出99.86%的高库仑效率,持续3200个循环。此外,对称电池能够在44.2%的放电深度下稳定运行250小时,性能优于大多数已发表的成果。此外,Zn@ZSiF||MnO₂全电池在1.0 A g⁻¹的条件下能够循环超过2600次,容量保持率为80.1%,并且具有低自放电特性,证明其作为温室记录仪电源的潜力。
该成果以“Inhibiting Interfacial Electron Leakage via An Artificial Rectified Layer for Longevous Zinc Metal Anodes”为题发表在“Angew.andte Chemie International Edition”期刊,第一作者是Yin Guang-Yuan、Wang Hong-Rui。