第一作者：Likun Chen
通讯作者：康飞宇，贺艳兵，吕伟，柳明
通讯地址：清华大学深圳国际研究生院
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-025-58689-3
论文简介
研究团队做了一种具有弱偶极-偶极相互作用的均相聚合物-离子溶剂化电解质，该电解质通过引入1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）稀释剂来显著调节聚合物-离子溶剂化电解质中的偶极-偶极相互作用，从而提高了离子电导率并增强了锂金属电池的循环稳定性。这种电解质在25°C时的离子电导率达到了1.27×10-³S cm-¹，并且能够在-30°C至60°C的宽温度范围内稳定工作。实际软包电池在450次循环后仍能保持78.1%的容量，展现了高能量密度和长循环寿命的优势，为固态电池的实际应用提供了新的设计策略。
研究背景
尽管固态电解质因其内在安全性和高机械强度而成为锂金属电池的有吸引力的选择，但基于固态聚合物电解质（SPE）的高能量密度软包电池很少表现出长寿命，这主要是由于SPE的临界电流密度（CCD）和库仑效率（CE）较低。传统SPE，如聚环氧乙烷（PEO）基SPE，在室温下离子电导率较差（通常低于10⁻⁵S cm⁻¹），这限制了电池在室温下的运行。为了解决这个问题，已经开发了使用液体增塑剂的凝胶聚合物电解质来提高离子电导率，但它们的大量自由溶剂和较差的机械强度导致了锂金属负极的循环性差和严重的锂枝晶生长。最近，一系列具有痕量溶剂的SPE，如聚偏氟乙烯（PVDF）基电解质，由于其相对较高的离子电导率（室温下大于10⁻⁴S cm⁻¹）和强大的机械强度而引起了广泛的研究兴趣。然而，离子溶剂化的溶剂，如N,N-二甲基甲酰胺（DMF），对锂金属非常不稳定，即使在高浓度溶剂化结构中也是如此。虽然有很多方法可以提高离子溶剂化物的界面稳定性，但离子溶剂化物的溶剂化结构并没有从根本上改变，导致连续的溶剂分解，特别是在高面积容量锂金属电池和高温下。因此，PISE在实际软包电池中的应用由于其离子电导率不足、界面稳定性差和锂枝晶生长而仍然具有挑战性。
图文导读
Figure 1：展示了PISE和TPISE的设计原理，包括离子溶剂化物的构型和锂离子传输路径的图示。通过引入TTE，TPISE实现了离子溶剂化物的均匀分布和较弱的偶极-偶极相互作用，从而提高了离子电导率。
Figure 2：描述了PISE和TPISE的性能和溶剂化结构，包括HAADF图像、电子能量损失谱元素映射、离子电导率、活化能、分子动力学模拟结果、拉曼光谱等。结果表明，TPISE具有更高的离子电导率和更弱的偶极-偶极相互作用。
Figure 3：展示了锂金属负极在HCEs、PISEs和TPISEs中的循环可逆性和界面特性，包括锂沉积/剥离的CE、锂对称电池的循环性能、SEI的组成和形貌等。结果表明，TPISEs能够形成富含LiF的稳定SEI，有效抑制锂枝晶生长。
Figure 4：描述了TPISEs与正极材料的兼容性，包括Li||NCM811全电池的倍率性能、长期循环稳定性、低温和高温性能等。结果表明，TPISEs在宽温度范围内表现出良好的电化学性能。
Figure 5：展示了使用TPISEs的实用锂金属软包电池的循环稳定性和安全性，包括长循环性能、充放电曲线、安全测试等。结果表明，TPISEs在实用电池中表现出高能量密度和长循环寿命，同时具备良好的安全性。
总结与展望
通过引入1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）稀释剂，成功设计了一种具有弱偶极-偶极相互作用的均相聚合物-离子溶剂化电解质（TPISEs），显著提高了离子电导率并增强了锂金属电池的循环稳定性。TPISEs在25°C时的离子电导率达到了1.27×10⁻³S cm⁻¹，能够在-30°C至60°C的宽温度范围内稳定工作。实际软包电池在450次循环后仍能保持78.1%的容量，展现了高能量密度和长循环寿命的优势。这项工作为解决固态电池中离子电导率的瓶颈问题提供了新的设计策略，并为实用固态电池的发展提供了基础见解。
文章来源：池中锂
锂电联盟会长向各大团队诚心约稿，课题组最新成果、方向总结、推广等皆可投稿，请联系：邮箱libatteryalliance@163.com或微信Ydnxke。
